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第一作者：Minsung Baek

通讯作者：Jang Wook Choi

通讯单位：韩国首尔国立大学

论文DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-021-27095-w

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超快充电（即在15 min 内达到80%的存储容量）是当前锂离子电池技术的迫切要求，同时也影响了充电基础设施的规划。如何加速锂离子传输穿过固体电解质界面（SEI）是提高充电速率的主要障碍；反过来，由于在电极表面镀有锂金属，SEI层有限的动力学会对循环寿命和电池安全产生负面影响。在这里，作者报告了一种γ射线驱动的SEI层，它允许电池在10.8分钟内充电到80%的容量，如容量为2.6 mAh cm-2的石墨全电池所确定的那样。这种卓越的充电性能归因于，通过γ射线辐射激发，以盐为主的分解会诱导出现富含氟化锂的SEI。这项研究强调了非电化学方法在调整SEI成分以实现快速充电和长期稳定性方面的潜力，这两个参数由于权衡关系而难以在典型的电化学过程中同时改善。

背景介绍

锂离子电池(LIB)的成熟使消费者能够广泛接受便携式电子产品和电动汽车(EV)，从而彻底改变了我们的生活。随着活性电极材料的发明，数十年的研究告诉我们，固体电解质界面(SEI)在提高LIBs的性能方面起着关键作用。SEI层具有电子绝缘性，可防止电解质的连续分解，同时允许锂(Li)离子迁移。因此，SEI层的稳定性会影响每个循环的库仑效率(CE)，从而影响长期循环性能。同时，SEI层的成分和物理化学性质是决定界面处锂离子迁移的主要参数。

在评估锂电池的各种规格中，快速充电能力在普通电动汽车用户中享有最高优先级，因为与传统内燃机汽车相比，充电时间相对较长是最大的不便。快速充电还将直接影响充电基础设施建设的总体规划。然而，在不牺牲其他关键电化学性能的情况下提高充电速率在技术上是不容易的。在当前的LIB电池配置中，阳极的界面电阻已被确定为提高充电率的主要障碍。特别是，与界面极化相关的缓慢离子扩散的后果是，锂金属镀在阳极表面，容易产生内部短路影响电池安全性，并通过促进寄生副反应来影响循环寿命。因此，开发具有高锂离子扩散率和增强稳定性的SEI层已成为当务之急。

SEI工程主要是通过向电解质中引入添加剂来驱动的，这些添加剂可以在电解质溶剂之前分解，以决定SEI层的主要成分。在这种电化学充电过程中，盐和溶剂都通过电化学还原分解，导致SEI组成成分只有有限的可调性，特别是在无机与有机组分的比例方面。为了克服这个缺点，作者专注于不同的能源，即γ射线，它足以破坏化学键。采用γ射线的方法与光化学过程可以在盐和有机溶剂之间引起不同的分解行为，从而提供调整所得SEI组成的能力。事实上，γ射线可以将所有元素的电子激发到真空能级并驱动许多反应。值得注意的是，γ射线已在工业中用于消毒、塑料加工和水晶着色，因此一旦其效果得到确认，就可以实际采用。

图文解析

图1. γ射线诱导的光化学SEI形成。a使用电化学和光化学方法形成SEI的不同方案。b γ射线辐照诱导石墨电极的界面改性。c石墨电极浸入装满氩气的小瓶内电解液中的照片，可用于γ射线照射。

图2. Photo-SEI 的表征。a具有光化学驱动的SEI层的photo-石墨的Cs-TEM图像。b Photo-石墨电极孔内的photo-SEI的低倍EDS元素mapping图。c Photo-SEI 图像和相应EDS图（插图）的高倍放大Cs-TEM图像。d在C 1s（左）、O 1s（中）和F 1s（右）波段中photo-SEI的XPS。e Echem-SEI 和photo-SEI的相对原子含量。f Echem-SEI 和photo-SEI中SEI组分的相对量。该图中的photo-SEI源自EC/DEC中的1 M LiTFSI (50/50 = v/v)。

图3.初始的和photo-HOPG的表征。a初始HOPG和photo-HOPG的接触角测量值。b初始HOPG和photo-HOPG的拉曼光谱。c初始HOPG和photo-HOPG在950 cm–1处的拉曼2D mapping图像。d具有0.5 V 偏置的HOPG和photo-HOPG的AFM电流mapping图像。

图4.石墨半电池的电化学测量。a在初始循环期间初始石墨和photo-石墨半电池的EIS曲线。b在0.1 C (35 mA g?1)下扫描时，初始石墨和photo-石墨半电池的初始充电和放电曲线。c在0.1 C (35 mA g-1)的初始循环期间，初始石墨和photo-石墨半电池的dQ/dV曲线。d初始石墨和photo-石墨半电池的倍率性能结果。e在0.1 C、0.5 C 和1 C 下的放电曲线。这些结果的活性材料负载为8.3 mg cm-2。

图5. Photo-石墨全电池的电化学测量。a初始石墨和photo-石墨全电池的倍率能力测试结果。b 1 C、2 C 和3 C 下的充电曲线比较。c不同充电速率下CC和CV模式的相对充电容量。d各种充电率下达到80% SOC 的充电时间。e在CC-CV模式下，两种类型的全电池在3.5 C 下的循环性能。f在CC-CV模式下3.5 C 时的库仑效率比较。两种全电池的面积容量均为2.6 mAh cm–2，N/P比为1.1。

图6.两种类型石墨电极的非原位表征。a倍率性能测试后初始石墨和photo-石墨横截面的FE-EPMA mapping图像。b快速充电预期问题的示意图和光化学SEI的优势效果图。

总结与展望

尽管长期以来锂离子有限的界面动力学一直被认为是XFC的主要障碍，但要找到一种不牺牲循环寿命和安全性的解决方案并不容易。这种限制归因于电解质中盐和溶剂的分解行为缺乏可控性，特别是它们在电化学还原环境中的相对贡献。本研究中引入的γ射线辐射加速了含F盐的优先分解，以诱导富含LiF的SEI层的形成。这种富含无机物的SEI层促进了界面处的锂离子扩散，并且由于无机化合物的绝缘性质而保持稳定，从而实现长期循环寿命，同时在10.8分钟内实现XFC，充电80%。目前的LIB生产线可能无法立即采用涉及使用γ射线的方法。但是，它提供了新的思路用于激发电解质工程向XFC的可能研究方向。这些见解也可能适用于经历界面不稳定的其他LIB电极。

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